利用可再生能源進行CO2電還原是實現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的重要手段之一。甲酸是一種能量載體，也可作為燃料電池的液體燃料，通過CO2電還原制備甲酸是其資源化利用的重要研究方向。研究中，夏川團隊和曾杰團隊通過制備鉛單原子合金化的銅基催化劑Pb1Cu，在實現(xiàn)CO2高效電還原制備甲酸鹽的同時，保證了該銅基催化劑的高選擇性和穩(wěn)定性。肖建平團隊進一步確定了Pb1Cu的催化機理及活性位點，揭示了Pb1Cu的高催化活性和高選擇性的根本原因。
肖建平團隊建立了“雙通道”二維反應(yīng)相圖，用于模擬CO2還原在不同催化劑表面的活性趨勢變化。研究發(fā)現(xiàn)，不同于傳統(tǒng)單一催化反應(yīng)通道所建立的活性趨勢，CO2電還原制備甲酸鹽過程中存在羧酸根（COOH*）機理和甲酸根（HCOO*）機理，形成催化反應(yīng)的“雙通道”。因此，CO2電還原制備甲酸鹽過程的活性趨勢體現(xiàn)了雙活性頂點的性質(zhì)。通過反應(yīng)相圖活性趨勢的研究，肖建平團隊證明，CO2電還原制備甲酸鹽反應(yīng)中，Pb1Cu催化劑主要符合HCOO*機理，這說明更優(yōu)的HCOO*吸附能是Pb1Cu催化劑表現(xiàn)出高CO2電還原活性的原因。此外，銅位點也被驗證是Pb1Cu催化CO2電還原制備甲酸鹽的活性位點。該研究為設(shè)計高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路。
相關(guān)研究以“Copper-catalysed Exclusive CO2 to Pure Formic Acid Conversion via Single-atom Alloying”為題，于近日發(fā)表在《自然-納米技術(shù)》（Nature Nanotechnology）上。該工作的第一作者是中科大博士后鄭婷婷，中科大博士研究生劉春曉，我所05T8組助理研究員郭辰曦。上述工作得到中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金、國家自然基金委、中科院B類先導(dǎo)專項“功能納米系統(tǒng)的精準(zhǔn)構(gòu)筑原理與測量”等項目的支持。（文/圖 郭辰曦）
文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41565-021-00974-5
